L’originalité de l’ouvrage est de s’articuler autour d’un thème universel et de le traiter dans une perspective historique (trop souvent négligée dans les manuels), en s’attachant au sens mathématique profond plus qu’à l’aspect anecdotique de telle sorte que le niveau supposé du lecteur pour tirer tout le profit du chapitre n est en gros Bac+n. La plupart des résultats sont démontrés dans le corps du texte, sauf à la fin du chapitre 5. Tout au long du texte, certaines questions naturelles sont posées sous forme d’exercices (une centaine en tout). Les solutions sont détaillées dans le sixième et dernier chapitre. L’ouvrage est complété par une bibliographie d’une centaine d’ouvrages comportant à la fois des éditions récentes, des textes historiques, les principaux traités sur pi, les références les plus récentes sur le calcul de ses « décimales », et par un index.
Le premier chapitre est consacré à la mesure du cercle (duplication d’Archimède, volumes et surfaces liés à pi, cercle de Gauss et comportement de fonctions arithmétiques, aiguille de Buffon).
Le second chapitre est consacré à la formule de Wallis et à quelques autres (produits infinis de Viète et de Wallis, racine carrée de pi et pile ou face, équivalent de Stirling ; séries et intégrales pour exprimer pi : Gregory, Leibniz, Euler, Machin, Plouffe, fractions continues).
Le troisième chapitre intitulé « Euler, encore Euler, toujours Euler » étudie d’abord les (deux) possibilités pour placer pi et e dans un cours d’analyse, puis les relations entre pi et les séries de Fourier, le comportement asymptotique de la moyenne de certaines fonctions arithmétiques, les nombres de Bernoulli et leurs applications, la fonction Gamma.
Le quatrième, dévolu à la quadrature du cercle, explore successivement les constructions à la règle et au compas, l’irrationalité de racine carrée de deux, de e, de pi, de son carré, de zêta de deux et de zêta de trois, définit les nombres transcendants et en donne des exemples, caractérise algébriquement les nombres constructibles parmi les nombres algébriques, pour en arriver à la transcendance de e et de pi et conclure sur la constructibilité des polygones réguliers.
Le cinquième chapitre, « pi et les intégrales elliptiques » est nettement plus difficile et développe trois thèmes pour étudier les intégrales elliptiques et leur intervention dans les méthodes récentes de calcul de pi, la lemniscate de Bernoulli et sa divisibilité en arcs égaux à la règle et au compas, la moyenne arithmético-géométrique chère à Gauss et les formules mystérieuses de Ramanujan.